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論文

Cesium adsorption/desorption behavior of clay minerals considering actual contamination conditions in Fukushima

向井 広樹*; 廣瀬 農*; 甕 聡子*; 菊池 亮佑*; 田野井 慶太朗*; 中西 友子*; 矢板 毅; 小暮 敏博*

Scientific Reports (Internet), 6, p.21543_1 - 21543_7, 2016/02

 被引用回数:133 パーセンタイル:96.62(Multidisciplinary Sciences)

Cesium adsorption/desorption experiments for various clay minerals, considering actual contamination conditions in Fukushima, were conducted using the $$^{137}$$Cs radioisotope and an autoradiography using imaging plates (IPs). An aliquot containing 0.185 -1.85 Bq of $$^{137}$$Cs was dropped onto a substrate where various mineral particles were arranged. It was found that partially-vermiculitized biotite, which is termed "weathered biotite" (WB) in this study, from Fukushima sorbed $$^{137}$$Cs far more than the other clay minerals (fresh biotite, illite, smectite, kaolinite, halloysite, allophane, imogolite) on the same substrate. Cs-sorption to WB continued for about one day, whereas that to ferruginous smectite was completed within one hour. The sorbed $$^{137}$$Cs in WB was hardly leached with hydrochloric acid at pH 1, particularly in samples with a longer sorption time. The presence/absence of WB sorbing radiocesium is a key factor affecting the dynamics and fate of radiocesium in Fukushima.

論文

粘土鉱物へのセシウム吸着機構解明; 原子・分子レベル構造解析からセシウムの環境挙動を考える

矢板 毅

放射線と産業, (138), p.13 - 16, 2015/04

福島第一原子力発電所の事故に伴い、大量の放射性核種が放出された。このうちセシウムは、粘土に強く結合し、環境の放射線量を高める主な原因となっている。本解説記事は、粘土への吸着機構について、放射光、第一原理計算など幾つかの分析手法による組み合わせにより、これまでにない新しい知見を得ることに成功した例を紹介している。

論文

粘土鉱物に対するセシウム吸脱着機構の解明

矢板 毅

ペトロテック, 37(5), p.329 - 333, 2014/05

福島産イライトおよびバーミキュライトに対するセシウムの吸着特性について、放射光EXAFSおよびSTXM等により解明した。粘土層間に多く取り込む容量を持つバーミキュライトおよびほつれた風化末端,周回部に吸着サイトを持つイライトとはそのセシウムの局所構造において明らかな違いがあった。また、セシウム吸着させたバーミキュライトに対し、シュウ酸をもちいる剥離実験を行ったところ、120分程度で95%以上のセシウムを剥離させることができたものの、難剥離性の部分も存在することが分かった。また、STXMによる酸素の化学状態の違い、剥離過程での構造変化から、一つの鉱物とはいえ、環境試料においては幾つかのことなる鉱物が存在していることもわかった。特に難剥離性の部分は、風化黒雲母などである可能性が高く、これらの鉱物に対する処理法の開発が除染技術の高度化には極めて重要であることが明らかとなった。

論文

Behavior on Li$$_{2}$$TiO$$_{3}$$ under varied surface condition

Olivares, R.*; 小田 卓司*; 大矢 恭久*; 田中 知*; 土谷 邦彦

Fusion Engineering and Design, 75-79, p.765 - 768, 2005/11

 被引用回数:9 パーセンタイル:53.19(Nuclear Science & Technology)

チタン酸リチウム(Li$$_{2}$$TiO$$_{3}$$)は、核融合炉ブランケット用トリチウム増殖材の第1候補材として有望視されている。Li$$_{2}$$TiO$$_{3}$$からのトリチウム放出挙動を把握するため、表面における水素同位体の状態や水分の吸脱着特性を明らかにする必要がある。このため、Li$$_{2}$$TiO$$_{3}$$表面での水分吸脱着特性,水素同位体の化学状態及び表面の酸化還元状態を調べた。その結果、前処理を施していない試料に対してArスパッタリングを行ったLi$$_{2}$$TiO$$_{3}$$表面は、LiとOが選択的にスパッタされ、Li組成比の減少,Ti$$^{4+}$$のTi$$^{3+}$$への還元が観察された。その後の加熱実験では、473K以上の温度からTiの酸化及びLi空孔の回復が起こり、673Kで完全になる。一方、加熱後の水蒸気曝露により、水は解離吸着した。以上より、Li$$_{2}$$TiO$$_{3}$$表面のLi及びOの空孔は、H$$_{2}$$Oの吸着を起こすこと、Li$$_{2}$$TiO$$_{3}$$表面はTiO$$_{2}$$に近い状態であることがわかった。

論文

グラフト重合不織布による水中の鉄・マンガンの吸着除去法の開発

高橋 学*; 田中 和也*; 玉田 正男; 青井 透*

環境工学研究論文集, Vol.41, p.229 - 235, 2004/11

放射線を用いるグラフト重合法により、グリシジルメタクリレートを不織布にグラフトさせ、化学処理により金属捕集機能を持つイミノ二酢酸型捕集材を合成した。40$$^{circ}$$Cで2時間グラフト重合させ、グラフト率は170%に増加した。合成したイミノジ酢酸基量が2.1mmol/g-捕集材の捕集材を用いて、鉄イオンとマンガンイオンの吸着性能を評価した。鉄イオンとマンガンイオンの各分配係数は共存イオンの増加によって減少した。鉄イオンとマンガンイオンは、捕集材を充填したカラムを用いて空間速度SV=1000h$$^{-1}$$で完全に除去できた。両イオンの吸着容量は、5回の繰り返し吸脱着試験で80%に減少することがわかった。

論文

Hydrogen isotope behavior on Li$$_{2}$$TiO$$_{3}$$

Ryan, O.*; 小田 卓司*; 大矢 恭久*; 田中 知*; 土谷 邦彦

JAERI-Conf 2004-012, p.136 - 139, 2004/07

チタン酸リチウム(Li$$_{2}$$TiO$$_{3}$$)は、核融合炉ブランケット用トリチウム増殖材の第1候補材として有望視されている。Li$$_{2}$$TiO$$_{3}$$からのトリチウム放出挙動を把握するため、表面における水素同位体の状態や水分の吸脱着特性を明らかにする必要がある。このため、光電子分光法(XPS, UPS)及び赤外分光法(FT-IR)を用いて、Li$$_{2}$$TiO$$_{3}$$表面での水分吸脱着特性,水素同位体の化学状態及び表面の酸化還元状態を調べた。その結果、前処理を施していない試料に対してArスパッタリングを行ったLi$$_{2}$$TiO$$_{3}$$表面は、Li, O, Tiの順に選択的にスパッタされ、Li組成比の減少,Ti$$^{4+}$$のTi$$^{3+}$$への還元が観察された。その後の加熱実験では、400$$^{circ}$$C付近でTiの酸化,Li組成比の増加,-OHの消滅が見られ、Li$$_{2}$$TiO$$_{3}$$の価電子構造はTiO$$_{2}$$に近い状態になった。加熱後の水蒸気曝露により、水は解離吸着したが、LiOH相は形成されなかった。

論文

Tritium behavoir study for detritiation of atmosphere in a room

小林 和容; 林 巧; 岩井 保則; 浅沼 徳子; 西 正孝

Fusion Science and Technology, 41(3), p.673 - 677, 2002/05

安全性が高く社会的に受容される核融合炉の建設には、トリチウムの安全な取り扱い技術(閉じ込め・除去)が必要である。万一のトリチウムの室内漏洩を想定し、その除去挙動を把握するために、大型(12m$$^{3}$$)の気密簡素化空間(ケーソン)からなるトリチウム安全性試験装置(CATS)を用い、トリチウムの室内漏洩・閉じ込め・除去模擬試験を実施してきた。その結果として、トリチウム水蒸気(HTO)が漏洩した場合には、汚染の残留が検出され、その程度がケーソン内の雰囲気湿度に顕著に依存することがわかった。トリチウムの除去換気中に水分を添加して雰囲気湿度を高めることにより汚染トリチウムの除去が促進されることを見いだした。さらに、HTO吸脱着を考慮した解析モデルにより、実験結果を再現することに成功した。

論文

Isotope exchange reaction in Li$$_{2}$$ZrO$$_{3}$$ packed bed

河村 繕範; 榎枝 幹男; 奥野 健二

Fusion Engineering and Design, 39-40, p.713 - 721, 1998/00

 被引用回数:8 パーセンタイル:57.28(Nuclear Science & Technology)

固体増殖ブランケット内で増殖されたトリチウムの放出挙動を把握するためには、各移動過程でのトリチウムの移動速度とインベントリーを求める必要がある。特に表面反応の影響が無視できないことが指摘されており、筆者らは、水分吸脱着挙動等の系統的調査を行ってきたが、今回は、水素添加スイップガスを用いた際に生じる同位体交換反応に着目し、リチウムジルコナート充填層を用いたH-D系交換反応実験を行った。交換反応は気相水素-表面吸着水間の交換反応が律速であることがわかり、データより反応速度定数及び平衡定数を得た。これにより増殖トリチウムを回収する際にスイープガスに添加すべき水素濃度の算出が可能である。また、物質移動抵抗を水分脱着と比較し、条件によっては、水素を添加しても効果がみられない場合があることを指摘した。

口頭

New interpretation of Cs sorption behavior on clay minerals in Fukushima by multiple utilization on quantum beam

矢板 毅

no journal, , 

Sorption mechanisms of radioactive cesium on weathered biotite (WB) that is regarded as a dominant adsorbent in Fukushima soil was clarified using synchrotron based EXAFS, DXAFS, SAXS and STXM methods. It was found that Cs adsorbed on the weathered biotite and stabilized within several ten seconds after dehydration process, and also the chemical bond properties between cesium and WB presents the covalent nature in addition to ionic interaction.

口頭

陽イオン交換容量を考慮した溶存ウラン濃度評価モデルの日本主要河川サンプルへの適用

齋藤 龍郎

no journal, , 

研究施設等廃棄物の埋設処分の安全評価に際しての主要な核種であるウランの環境への移行量評価のため、環境条件を考慮したウランの移行挙動を評価するモデルを開発している。本研究では、開発しているモデルの実環境での適用性を評価するため、我が国の河川周辺の土壌中のウラン濃度から河川中のウラン濃度を評価し、実測値と比較検討を行った。

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